Радионуклиды, поступающие во внешнюю среду при работе предприятий ядерного топливного цикла

Другим источником поступления искусственных радиоактивных аэрозолей в атмосферу могут служить предприятия ядерной энергетики. К 1998 г. на земле насчитывалось 440 энергоблоков АЭС, причем 29 из них - в Российской Федерации. В настоящее время 32 страны имеют атомные электрические станции, первая же АЭС в мире была построена в 1954 г. в России в Обнинске.

Для работы атомной электрической станции необходимо, чтобы существовал целый комплекс крупных производств, таких как добыча и обогащение урановой руды, переработка уранового сырья в ядерное топливо, производство тепловыделяющих элементов, переработка отработавшего топлива с целью дальнейшего использования, транспортировка и захоронение образующихся радиоактивных отходов. На рис. 3.1 изображена схема открытого и замкнутого ядерного топливного циклов (ЯТЦ) для АЭС с реакторами на тепловых нейтронах. Замкнутый топливный цикл представляет собой такой технологический процесс, при котором отработавшее топливо подвергается дальнейшей радиохимической переработке с целью повторного использования на АЭС, а открытый – когда отработавшее топливо сразу отправляется на захоронение.

На всех этапах ядерного топливного цикла происходит выброс радиоактивных продуктов в окружающую среду, однако интенсивность выбросов и радиационное воздействие на человека на разных этапах ЯТЦ различна. С экологической точки зрения предприятия ядерного топливного цикла являются потенциально опасными, они могут оказывать на окружающую среду не только радиационное, но и тепловое, и химическое воздействия. Тепловое воздействие на среду оказывают в основном АЭС, химическое – предприятия по

 

 

 

переработке руды, аффинажные и радиохимические заводы. Принято считать, что наибольшую опасность для экологии представляет радиоактивное загрязнение.

По степени выделения радионуклидов в окружающую среду, при существующем уровне технологии, предприятия ЯТЦ располагаются в следующей последовательности: радиохимическое производство (~ 95 %), АЭС (~ 5 %), добыча и переработка урановой руды (~ 0,04 %), изготовление твэлов (~ 3×10^-5 %).

Начальным этапом ядерного топливного цикла является получение урановой руды, примерно половина всей урановой руды добывается открытым способом (карьеры), а половина - шахтным[12]^,[13].

Концентрация урана в руде в виде U₃O₈, при котором добыча еще экономически выгодна, составляет около 0,01 %.

Газообразные радиоактивные выбросы при урановых разработках практически полностью состоят из ²²²Rn. Однако радиационную опасность в шахтах представляют дочерние продукты распада радона, которые создают дозу на легкие приблизительно на два порядка выше, чем радон. В атмосферу рудника радон поступает главным образом из массива пород и урановой руды, имеющей повышенное содержание урана по сравнению с другими почвами. При открытом способе разработки урана (карьер) радон выходит прямо в атмосферу. При добыче урана закрытым способом (шахты) радон выделяется в атмосферу принудительно – при вентиляции шахты. Извлеченная урановая руда перед отправкой на обогатительную фабрику складируется (обычно на земле) на какое-то время, что является еще одним источником эмиссии радона. Радиоактивные выбросы урановых рудников могут также содержать частицы пыли, в которых будут находиться ²³⁸U, ²³²Th и их дочерние продукты (²²⁶Ra, ²¹⁰Pb и др.). 

Обогащение (концентрирование) урановой руды происходит на горнообогатительных комбинатах или гидрометаллургических заводах. Эти предприятия по переработке урановой руды обычно располагают вблизи рудников, чтобы транспортировать руду на минимальные расстояния.

Обычно в качестве исходного сырья используют руду, среднее содержание U₃O₈ в которой достигает 0,25 %. После обогащения получается руда, в которой соль или окись-закись урана U₃O₈  составляет от 70 до 90 % (в урановый концентрат переходит около 14 % всей активности, которая содержится в добытой руде). Основные стадии обогащения (концентрирования) руды заключаются в следующем:

- толчение и дробление руды (для улучшения растворимости урана);

- кислотное или щелочное выщелачивание (для перевода в растворимое в воде соединение урана);

- очистка, т.е. получение прозрачного раствора и отделение песка и шлама; в шламы переходят металлы, образующие нерастворимые сульфиды, а также продукты распада урана - радий и его дочерние продукты; таким образом, именно здесь, на обогатительной фабрике происходит разрыв радиоактивной цепочки в семействе урана, это имеет важное значение для всего дальнейшего уранового производства, т.к. вместе с радием из последующего процесса уходят и его радиационно опасные дочерние продукты – газ радон со своими продуктами распада;

- химическое осаждение для разделения твердой и жидкой фаз (обычно конечный продукт получается в виде окиси урана);

- фильтрация и просушивание осадка.

В процессе обработки урановой руды образуются отходы (хвосты), которые накапливаются в так называемых хвостохранилищах. Около 70 % первоначальной активности, поступившей в хвостохранилище, относится к долгоживущим продуктам распада урана, таким, например, как ²³⁰Th (T _1/2 = 8×10⁴ лет) и его дочерние продукты распада. Короткоживущие продукты распада урана, поступающие в хвостохранилище, распадаются достаточно быстро (²³⁴Th, T _1/2 = 24,1 сут; ^234mРа, T _1/2 = 1,17 мин; ²³¹Th, T _1/2 = 25,5 час). Эти урановые отходы, поступающие в хвостохранилища на обогатительных комбинатах, представляют из себя суспензию, в которой находится примерно поровну твердой и илистой частей. Большая часть активности (~ 85 %) содержится в илистой фракции. Хвостохранилища также являются источником загрязнения атмосферы радоном. Скорость эмиссии радона в атмосферу из хвостохранилища зависит от климатических и метеорологических факторов. Для уменьшения выхода радона хвостохранилища, так же, как и хранилища низкосортной руды, покрывают слоем песка толщиной несколько метров. Значительно уменьшает облучение населения асфальтирование отвалов или покрытие их поливинилхлоридом.

Таким образом, и урановые рудники, и обогатительные фабрики являются источниками загрязнения окружающей среды радиоактивными веществами. Только урановый рудник создает сравнительно кратковременное загрязнение местности, связанное с процессом добычи урана, обогатительные же фабрики являются источником долговременного загрязнения за счет урановых отходов, хранящихся в хвостохранилищах. По проведенным оценкам, к 2000 г. вблизи обогатительных фабрик уже скопилось около  500 млн. т отходов. Эти отходы являются основным долгоживущим источником облучения населения, связанным с атомной энергетикой, поскольку они будут оставаться очень долго (миллионы лет) радиоактивными, даже тогда, когда обогатительная фабрика перестанет существовать. Обобщенные данные о выбросах радионуклидов при добыче и переработке урана представлены в табл. 3.2.

Изготовление уранового топлива. Основная цель дальнейшей переработки руды - извлечение урана, разделение его на изотопы и очистка от посторонних примесей. Как известно, в реакторах на тепловых нейтронах в реакции деления ядер участвует только изотоп урана ²³⁵U, содержание которого в природной смеси урана составляет 0,71 %. Поэтому, чтобы получить ядерное топливо, необходимо природную урановую смесь обогатить изотопом ²³⁵U, а для этого необходимо разделить легкий и тяжелый изотопы урана.

Таблица 3.2

Оценки выбросов радионуклидов при добыче и переработке

 урановой руды, ГБк/(ГВт-год)[14] [11]

Источник	Радионуклид	Выброс (UN*, 1993)
Рудник	222Rn	75 000
Завод по переработке руды	222Rn	3 000
	210Ро	0,02
	210Pb	0,02
	226Ra	0,02
	230Th	0,02
	234U	0,4
	238U	0,4
Хвостохранилища	222Rn	20 000
* UN United Nations. Sources, Effects and Risks of Ionizing Radiation. United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation. Report to the General Assembly, with annexes. New York.

Кроме того, чтобы концентраты урановой руды могли использоваться в качестве ядерного топлива, помимо разделения изотопов урана они должны быть подвергнуты аффинажу – дополнительной глубокой очистке от примесей, главным образом от элементов, обладающих большим сечением захвата нейтронов (бор, кадмий, гафний, диспрозий, самарий, европий и др.). Существует несколько методов аффинажа – пероксидный, карбонатный и экстракционный. После проведения аффинажа получаются химически чистые оксиды урана UO₂, UO₃ или U₃O₈. Эти вещества далее используются для производства металлического урана или гексафторида урана, поскольку гексафторид урана (UF₆) в настоящее время является единственным соединением, пригодным для разделения ²³⁵U и ²³⁸U. После получения UF₆ дальнейшее разделение изотопов урана производится с помощью молекулярно-кинетических методов (газодиффузия, центрифугирование). Газодиффузионный метод основан на том, что диффузия молекул газа разной массы происходит с неодинаковой скоростью. При центрифужном методе осуществляется сепарация изотопов гексафторида урана в сильном центробежном поле (во вращающемся цилиндре).

После перевода оксидов урана в гексафторид урана UF₆ производится обогащение UF₆ изотопом ²³⁵U. Обогащение осуществляется в различной степени, в зависимости от того, для какого типа реактора готовится это топливо. Так, легководные реакторы на тепловых нейтронах требуют обогащения 2 – 4 % ²³⁵U, а реакторы на быстрых нейтронах нуждаются в более высоком содержании ²³⁵U – 10 ¸ 30 %. На природном уране могут работать только реакторы на тяжелой воде.

Обогащенный уран является исходным сырьем для производства топлива для ядерных реакторов – тепловыделяющих элементов (твэлов), состоящих из сердечника (топлива) и оболочки. Реакторы разного типа используют различные виды ядерного топлива. Так, во всех энергетических реакторах с обычной водой обогащенный гексафторид урана превращают в порошок диоксида урана UO₂, который затем прессуют в виде таблеток и спекают при высокой температуре. Эти таблетки (топливо) помещаются в защитные трубки (обычно из циркония) и герметизируются – это и есть твэл. При изготовлении ядерного топлива выбросы радионуклидов в атмосферу чрезвычайно малы, поскольку на всех этапах приготовления топлива большинство соединений урана находится в твердом состоянии и поэтому достаточно легко улавливается очистными сооружениями. Величина эффективной дозы, получаемой населением от производства уранового топлива, на два порядка меньше дозы, получаемой при добыче урановой руды.

Работа ядерного реактора. Активная зона ядерного реактора собирается из твэлов, скомпонованных в тепловыделяющие кассеты (ТВС), где и происходит управляемая ядерная реакция деления урана с выделением огромного количества тепловой энергии. При ядерной реакции деления в твэлах образуется большое число (около 600) радионуклидов – продуктов деления, которые через микротрещины в оболочках твэлов могут выходить наружу, в теплоноситель, а затем и в атмосферный воздух. Продукты деления представляют основную долю выбросов АЭС. В зависимости от физико-химического состояния продукты деления можно разделить на следующие группы: благородные газы (аргон, ксенон, криптон), летучие соединения (йод), нелетучие вещества (стронций, барий, цирконий, церий, лантан и т.д.).

Радиоактивные аэрозоли продуктов деления образуются в результате следующих процессов. При работе АЭС в твэлах могут возникать дефекты оболочек разного рода - микротрещины, через которые в теплоноситель могут выходить газообразные летучие продукты деления и большие трещины, через которые в теплоноситель могут проникать не только нелетучие продукты деления, но и само топливо. Выходя из микротрещин твэлов, короткоживущие благородные газы распадаются и образуют мелкодисперсные радиоактивные аэрозоли: например, газообразный ¹³⁷Хе с периодом полураспада 3,9 мин переходит в аэрозоль ¹³⁷Cs с периодом полураспада 30 лет, газообразный ⁹⁰Kr (T _1/2 = 33 с) - в аэрозоль ⁹⁰Sr (T _1/2 = 28 лет), газообразный ¹⁴⁰Хе (T _1/2 = 16 с) в аэрозоль ¹⁴⁰Ва (T _1/2 = 13 сут.) и т.д.

Другим источником радиоактивных выбросов АЭС являются радионуклиды, образующиеся при активации нейтронами примесей первого контура теплоносителя и конструкционных материалов активной зоны. Примеси теплоносителя первого контура, циркулирующего через активную зону реактора - это, в первую очередь, продукты коррозии внутренних поверхностей трубопроводов и различного оборудования первого контура, омываемого теплоносителем. При активации этих примесей в теплоносителе образуются такие нуклиды как ⁵¹Cr (T _1/2 = 27,8 сут), ⁵⁴Mn (312 сут), ⁵⁸Со  (71,3 сут), ⁵⁹Fe (45 сут), ⁶⁰Со (5,25 лет), ⁶⁵Zn (245 сут), ⁹⁸Zr (65 сут), ^110mAg (250 сут).

Аэрозоли, содержащие радионуклиды, образующиеся при активации примесей теплоносителя, обычно возникают в воздухе помещений АЭС при планово-предупредительном ремонте (ППР) и перегрузках топлива. При этих операциях (особенно при различных работах по зачистке, сварке и шлифовке труб и конструкций) суммарная концентрация аэрозолей (⁵¹Cr, ⁵⁸Со, ⁶⁰Со, ⁵⁹Fe, ⁵⁴Mn, ^110mAg, ¹³¹J) в реакторном помещении достигает 70 - 3000 Бк/м³. Аэрозоли, возникающие при таких работах, крупные, они имеют диаметр 6 ¸ 12 мкм. Аэрозоли подобной дисперсности на 60 - 80 % задерживаются в верхних дыхательных путях, часть их затем заглатывается, попадает в желудочно-кишечный тракт и потом выводится из организма. Именно эти аэрозоли, возникающие при ППР, чаще всего обнаруживаются на установках СИЧ (счетчик излучения человека), которые установлены на АЭС для контроля за содержанием радионуклидов, поступивших в организм человека. Концентрация радиоактивных аэрозолей, возникающих при выходе газообразных продуктов деления через микротрещины твэлов в помещения при нормальной работе АЭС очень мала и редко регистрируется установками СИЧ.

Для предотвращения протечек и выбросов активности на АЭС разработаны различные технические меры, препятствующие выходу радионуклидов наружу. Прежде всего это сама структура топлива и конструкция топливных элементов с герметичной оболочкой, сюда относится и герметичный контур реактора, а также контейнмент у ВВЭР, представляющий внешнюю мощную оболочку реакторного здания (ее прочность рассчитана на падение самолета). Для лучшего рассеяния радиоактивных веществ в атмосфере выброс радионуклидов осуществляется через высокие трубы (это уменьшает концентрацию радиоактивных газов и аэрозолей в приземном воздухе). Для уменьшения активности выходящих радиоактивных газов их некоторое время выдерживают перед выбросом в трубу (чтобы распались короткоживущие нуклиды), к тому же все газоаэрозольные выбросы проходят через сложную систему спецгазоочистки. В результате принимаемых технических мер поступление радиоактивных веществ в окружающую среду вблизи работающей АЭС чрезвычайно мало, и доля облучения населения, проживающего в районе АЭС составляет ~ 1 % по сравнению с естественным радиационным фоном (см. рис. 1.1).

Величина выбросов и их радионуклидный состав зависят от типа реактора, состояния активной зоны и оборудования (т.е. времени эксплуатации), эффективности очистки газообразных выбросов. Так, для реакторов ВВЭР величина выбросов инертных радиоактивных газов (ИРГ) примерно на порядок ниже, чем для реакторов РБМК. Это обусловлено тем, что у РБМК – один контур теплосъема, а у ВВЭР – два, причем первый (активный) контур замкнутый и герметичный – в нем радиоактивные вещества могут задерживаться на длительное время.

Таким образом, в газовых выбросах АЭС содержатся радиоактивные аэрозоли, в которых присутствует широкий спектр радионуклидов как активационного происхождения (образующихся главным образом при ремонтных работах на загрязненном радиоактивном оборудовании), так и продуктов деления (вследствие утечек из первого контура). В табл. 3.3 представлен типичный состав радиоактивных аэрозолей в выбросе АЭС с РБМК-1000, проработавшей несколько лет.

Таблица 3.3

 Нуклидный состав аэрозолей выброса АЭС с РБМК-1000, % [13]

Нуклид	Содержание, %	Нуклид	Содержание, %
131J	16,5 ± 8,0	59Fe	1,0 ± 0,5
133J	16,5 ± 8,0	137Cs	5,0 ± 1,0
51Cr	42,0 ± 13,0	134Cs	3,5 ± 1,0
60Co	3,0 ± 1,0	99Mo+99Tc	13,5 ± 4,0
58Co	1,5 ± 0,5	95Zr	2,0 ± 0,5
54Mn	1,5 ± 0,5	95Nb	1,5 ± 0,5

Дальнейшая судьба радиоактивных аэрозольных выбросов АЭС в большой степени зависит от размеров аэрозольных частиц – более крупные частицы осядут вблизи АЭС, более мелкие – разнесутся ветром далеко от места расположения станции. Исследования показали, что распределение радиоактивных аэрозолей в выбросах АЭС по их размерам имеет хорошо выраженный максимум в области радиусов частиц 0,1 £ r £ 0,4 мкм (рис.3.2, исследования выполнены для АЭС с РБМК). Также было показано, что распределение частиц по дисперсности практически не зависит от режимов работы АЭС.

 Переработка облученного ядерного топлива [15]. Конечной стадией замкнутого ядерного топливного цикла является переработка и регенерация (восстановление) отработавшего ядерного топлива (ОЯТ). Ежегодно из реактора АЭС вырабатывающей, например, 1000 МВт электроэнергии, выгружается 35 - 50 т отработавшего топлива (1000 МВт - типичная мощность одного блока АЭС). Твэлы с выгоревшим ядерным топливом периодически выгружаются из реактора. Так, в реакторах РБМК выгружается или переставляется ~ три кассеты в день (кассеты, находящиеся на краю активной зоны, выгорают меньше, чем те, которые находятся в центре), в реакторах ВВЭР замена выгоревших твэлов производится при плановых профилактических ремонтах - примерно один раз в год - при этом заменяется на новые примерно одна третья часть всех ТВС. После выгрузки твэлы поступают в специальные, заполненные водой емкости (бассейны-хранилища), где они охлаждаются и некоторое время хранятся для того, чтобы распались короткоживущие радионуклиды. Далее отработавшее топливо перевозится на радиохимические заводы для переработки. Поскольку в ОЯТ накоплено большое количество продуктов деления, оно характеризуется очень высокой активностью. Процесс переработки и регенерации топлива заключается в извлечении из отработавших твэлов изотопов ²³⁵U и ²³⁸U, а также накопившихся в результате ядерных реакций ²³⁹Pu и некоторых других элементов. Уран и плутоний могут быть использованы повторно для изготовления нового топлива для ядерных реакторов, другие извлеченные радиоизотопы могут применяться в различных отраслях промышленности, например, в медицине (⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, ⁶⁰Co, ⁵¹Cr, ⁵⁹Fe).

Переработка отработавших твэлов сопровождается образованием значительного количества высокоактивных отходов[16]. Эти отходы характеризуются исключительно высокой концентрацией долгоживущих радионуклидов, поэтому их необходимо выдерживать длительное время в герметически закрытых емкостях с постоянным соблюдением мер предосторожности.

По оценке специалистов, именно заводы по переработке облученного топлива являются главными источниками загрязнения внешней среды. Основной вклад в выбросы радиохимических заводов, как правило, дают долгоживущие нуклиды ³H, ¹⁴C, ⁸⁵Kr, ⁹⁰Sr, ¹⁰⁶Ru, ¹²⁹J, ¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs и изотопы трансурановых элементов. Отработавшее ядерное топливо в замкнутом цикле нельзя считать «отходом» ядерного производства, поскольку в ОЯТ содержится очень много ценных элементов.

Захоронение радиоактивных отходов. Под радиоактивными отходами (РАО) понимаются радиоактивные материалы, дальнейшее использование которых не предусматривается. Эти отходы образуются, во-первых, на всех этапах ядерного топливного цикла (при добыче и переработке урановой руды, изготовлении ядерного топлива, работе АЭС, переработке отработавшего ядерного топлива, выводе из эксплуатации ядерных объектов) и, во-вторых, при использовании радионуклидных источников в медицине, сельском хозяйстве, промышленности. Суммарное количество РАО, накопленное на территории России по всем видам деятельности, оценивается величиной 5,5×10¹⁹ Бк (см. табл. 3.4). Следует заметить, что в основном это радиоактивные отходы от деятельности в военной области, непосредственно связанной с наработкой оружейного плутония. Такая же ситуация существует и в США.

Таблица 3.4

 Оценка количества радиоактивных отходов на территории России [11]

Источник	Объем, м3	Активность, Бк
Добыча и переработка руды	1,0×108	6,7×1015
Обогащение урана и производство твэлов	1,6×106	1,5×1014
Атомные электростанции	2,9×105	1,6 ×1015
Радиохимические предприятия (производство оружейных ядерных материалов)	5,0×108	5,5×1019
Применение радионуклидных источников	2,0 ×105	7,4×1016
Другие (эксплуатация транспортных ядерных реакторов и т.д.)	3,3 ×104	8,0×1014
ВСЕГО:	6,0×108	5,5×1019

Жидкие радиоактивные отходы составляют 85 % всех отходов, а 15 % находятся в твердом и остекленном виде. РАО должны храниться в емкостях из нержавеющей стали, помещенных в специальные водоемы или подземные хранилища[17]. Предполагается, что при хранении (надлежащим образом) отработавшее ядерное топливо не загрязняет природу, т.к. все образовавшиеся в нем радиоактивные вещества, обладающие высокой активностью, находятся в надежных герметичных оболочках и контейнерах и не имеют прямого контакта с окружающей средой.