Основы индивидуальной дозиметрии

До сих пор мы рассматривали диэлектрические широкощелевые материалы, которые были нужны для быстрой (наносекундной, в крайнем случае, микросекундной) регистрации частиц и квантов большой энергии. Для регистрации использовалась быстрая люминесценция (10^-9-10^-6 s) примесных центров и собственных электронных возбуждений. Другими словами, мы рассматривали сцинтилляционные материалы.

Теперь нужно обсудить специфические особенности материалов, которые можно использовать тоже для регистрации высокоэнергетичных частиц и квантов, но теперь уже в режиме длительного запоминания дозы облучения, которую получил тот или иной материал. Временная шкала теперь уже не нано- и микросекунды. Полученную человеком или иным объектом дозу нужно запоминать, но крайней мере, неделю, часто месяц (> 10⁶ s). Кроме того, запоминать нужно очень малые дозы, ибо и они достаточно вредны для человека. Если говорить об облучении проникающими g-лучами, скажем от Co⁶⁰ источника с энергией фотонов ~ 1,25 MeV, то смертельной для человека дозой является 600 Rad (1 Rad = 100 erg/g = 6 ´ 10¹³ eV/g), а при дозе 400 Rad человек имеет 50%-ный шанс на выживание. В последнее время пользуются единицей Gray [Gy] 1 Gy = 100 Rad, т.е. смертельной для человека дозой является 6 Gy. Кстати, если в лаборатории используется стандартная рентгеновская установка, работающая с напряжением 50 kV и током 20 mA, то смертельную дозу человек может набрать за несколько минут, постояв перед незащищенным окошком и положением груди на ~0,5 m от этого окошка. Именно поэтому все экспериментальные установки с использованием рентгеновских трубок должны тщательно и регулярно проверяться. Приведем несколько цифр для ориентации в величинах доз облучения (точнее поглощенных доз, которые и определяют в Rad или Gy):

1000 Rad = 10 Gy    смерть в течение недели

400 Rad = 4 Gy               50% выживания

100 Rad = 1 Gy               много, но не смертельно, лучевая болезнь

1 Rad = 0,01 Gy       отразится на здоровье позже, удвоение генных мутаций

0,01 Rad = 10^-4 Gy   это уже фоновые значения (естественный фон).

Нужно сразу отметить, что вредность от одинаковой поглощенной дозы разных видов радиации различна. Если принять за единицу вредность для здоровья при облучении g-лучами или жесткими рентгеновскими лучами (³ 200 keV), то при той же поглощенной дозе коэффициент вредности для протонов будет уже 10, а для a-частиц и быстрых нейтронов - 20. Поэтому кроме поглощенной дозы (D _abs, absorbed dose) пользуются и понятием эквивалентной дозы (D _e, equivalent dose), причем D _e = qD _abs, q - коэффициент биологической активности, вредности. Единицей эквивалентной дозы является Sivers [Sv] (это опять erg/g или J/kg как и у D _abs, но просто другое название). Для справки - в рентгенах измеряется экспозиционная доза, 1 Röntgen = 2 ´ 10⁹ пар ионов, образованных в 1 cm³ воздуха.

При работе с ядерными реакторами (например, на атомных станциях) обычно получают дозу от высокопроникающих видов радиации: g-лучей и быстрых нейтронов. Если дозиметрический датчик показывает дозу 0,01 Gy и она от g-лучей, то все в порядке. Но если вы получите такую же поглощенную дозу и от быстрых нейтронов, то общая доза будет уже не 0,02 Gy, а 0,21 Sv, и это серьезное облучение. На первых атомных подводных лодках многие члены экипажей получили смертельное облучение, так как тогда использовались дозиметры, реагирующие только на g-радиацию.

Почему разные виды радиации оказывают столь разное воздействие на человека? В основном дело определяется линейными потерями энергии dE/dx. Если dE/dx £ 3 keV/mm, что характерно для g-лучей, жестких рентгеновских лучей и электронов, то в спирали ДНК человека происходят одиночные разрывы, которые организм может быстро восстановить. Если же величина dE/dx на порядки выше (облучение протонами р или быстрыми нейтронами n _f), то в спирали ДНК имеются уже двойные и тройные разрывы. Залечивание таких разрывов тоже идет, но, увы! с неизбежными ошибками - закладывается основа для онкологических заболеваний. Именно этим объясняется, что вредность от р и n _f в 10-20 больше, чем от g-лучей. Своим кратким рассказом я хотел подчеркнуть как осторожно нужно быть с облучением и как важно фиксировать поглощенные дозы, начиная с очень малых величин ~ 10^-5 Gy = 6 ´ 10¹⁰ eV/g.

Итак, если используется материал с плотностью r =3 g/cm³, то минимальная доза в 10^-5 Gy соответствует» 2 ´ 10¹¹ eV/cm³. Если используется облучение g-лучами от Co⁶⁰ (1,2 ´ 10⁶ eV), то на создание одной e-h пары нужна энергия около 20 eV. Теперь 10^-5 Gy = 10¹⁰ eh /cm³ и при такой дозе мы имеем 10⁴ g-квантов (энергия одного g-кванта примерно» 10⁶ eV), поглощенных в 1 cm³. Следы такого g-кванта в виде запасенных e-h пар при такой малой дозе не перекрываются и N _eh ~ D _abs. При увеличении значения D _abs от 10^-5 Gy до 1,0 Gy сохраняется линейность между N _eh и D _abs. В области доз > 1 Gy e-h следы от отдельных g-квантов начинают перекрываться и наблюдаются отклонения от линейности, индивидуальные для каждого материала. Поэтому при очень больших для человека дозах нужно вносить эмпирические поправки на нелинейность.

Очень давно для регистрации доз использовались фотографические материалы, которые изменяли свои характеристики после светового воздействия под влиянием g-лучей и различных частиц. К сожалению, фотопластины нужно было проявлять и затем измерять степень почернения. Причем зависимость степени почернения от потока была сложной. К настоящему времени от такого способа регистрации полностью отказались, так как еще пол века назад был использован метод индивидуальной дозиметрии на основе термостимулированной люминесценции (ТСЛ). Как и другие люминесцентные методы, термолюминесцентная дозиметрия - очень чувствительный метод, так как допускает счет отдельных фотонов.

Принцип работы таких термолюминесцентных дозиметрических материалов очень прост и основан на том, что основная доля поглощенной при облучении энергии тратится на создание e-h пар. В идеальном широкощелевом диэлектрике возможные энергетические состояния электрона лежат в валентной зоне и зоне проводимости. Но реальный диэлектрик содержит примеси и собственные дефекты, которым соответствуют локальные энергетические уровни внутри зоны запрещенных энергий. Часть локальных уровней в невозбужденном кристалле заполнена электронами (уровни A на рис.57), часть уровней (B) свободна и служит ловушками для электронов проводимости. Заполненные электронами уровни А служат ловушками для дырок. При облучении кристалла на заключительной стадии релаксации электронных возбуждений образуются e-h пары при переходе электронов v-зоны в c-зону. Подвижные электроны проводимости встречают ловушки В и локализуются на них, а дырки, соответственно, локализуются на пустых ловушках А. Возникает ситуация, когда e и h пространственно разделены и не могут рекомбинировать друг с другом. Если теперь, прекратив облучение, нагреть кристалл, то электрон освобождается с дефекта В, приобретает возможность двигаться по кристаллу и рекомбинировать с дыркой, локализованной на дефекте А. Такая рекомбинация, как правило, происходит с излучением кванта люминесценции. На нашей схеме принято, что локальный уровень В расположен ближе ко дну c-зоны, чем локальный уровень A к потолку v-зоны. В этом случае при нагреве кристалла сначала происходит термическое освобождение электрона и возникающая в результате его рекомбинации люминесценция называется электронной рекомбинационной люминесценцией (L _eh).

Довольно часто реализуется и другая ситуация (рис.57 b), когда энергия для освобождения электрона из ловушки В больше энергии, необходимой для освобождения дырки из А. Теперь при нагреве доминирует освобождение дырок и они могут излучательно рекомбинировать с электронами на ловушках В. Такую люминесценцию называют дырочной рекомбинационной люминесценцией (L _he).

Далее для простоты будем рассматривать первый случай (E _B < E _A) с электронной рекомбинационной люминесценцией. Если число ловушек N _A и N _B велико (что обеспечивается введением достаточного количества примесей), то при малых дозах облучения число локализованных на ловушках A и B дырок и электронов пропорционально числу создаваемых облучением e-h пар и, соответственно, дозе облучения. При нагреве освобожденные с В ловушек электроны рекомбинируют с дырками на ловушках А и мы получаем светосумму S _L ~ N _eh ~ D _abs. Повторю, что при малых дозах (почти до 1 Gy) от каждой частицы в твердотельном материале остается след в виде локализованных e и h, и эти следы пространственно не перекрываются. Такая мономолекулярность процесса всячески упрощает выполнение пропорциональности S _L ~ D _abs. В случае доз 1-10 Gy, которые гораздо реже реализуются в индивидуальной дозиметрии, уже наступает перекрытие следов от отдельных частиц, и имеем отклонения от линейности между S _L и D _abs.

Мы рассмотрели пока две обычные схемы рекомбинационной люминесценции, которые были предложены теоретиками еще до второй мировой войны. Очевидно, что подобрав нужные глубины залегания уровней А и В можно обеспечить даже очень длительное сохранение запасенной при облучении энергии. Чаще используют первый случай L _eh (E _B < E _A). Однако не каждый материал способен долго (~10⁶ s º 1 месяц) сохранять светосумму. Часть материалов не годится для этого по простым энергетическим соображениям, налагаемым на величину E _g. Эксперименты показали, что для длительного хранения e и h при комнатной температуре нужно E _B > 1 eV, а глубина ловушки А должна быть еще больше. Даже без учета потерь на колебательную релаксацию при рекомбинации e и h для получения свечения в области 2-3 eV нужно иметь материал с E _g > 2,7 (h n _L ) + 1,3 (E _A) = 4 eV. С учетом же потерь на колебательную релаксацию нужно E _g > 6 eV – только такие материалы могут обеспечить длительное запасание. Реально используют материалы, у которых E _g значительно превышает оценочную величину: Al₂O₃ (E _g = 9,5 eV), CaF₂ (12 eV), LiF (14 eV).

Реальное превышение оценочной величины E _g в первую очередь обусловлено необходимостью учета чисто квантовомеханического явления: туннельных переходов в системах с энергетическим барьером. Идею о туннельных эффектах при ядерных процессах высказал Георгий Гамов из Санкт-Петербургского университета, за что в 1932 г. был избран член-корреспондентом Академии Наук СССР. Применительно к проблеме диэлектрических материалов туннельные процессы показаны на рис.57 с. Если созданные в процессе облучения e и h локализуются на уровнях А и В, которые разделены в пространстве на больше чем 5-10 межионных расстояний, то переход системы в невозбужденное состояние возможен только через освобождение электронов с В и рекомбинацию электрона проводимости с локализованной на А дыркой.

Однако возможна ситуация, когда e и h локализованы на пространственно близких уровнях А и В. В этом случае возникает и медленная прямая туннельная рекомбинация электрона с уровня В с дыркой, локализованной на А. Вероятность такого процесса зависит от степени перекрытия волновых функций локализованных e и h. Обычно, чем глубже потенциальная яма для электрона на ловушке В, тем сильнее локализован электрон – радиальная составляющая его волновой функции мала. Для ловушек с E _B = 2 eV локализация волновой функции более сильная, чем для E _B = 1 eV. Именно поэтому туннелирование с основного состояния F-центра идет лишь на малые расстояния, но если светом перевести F-центр в возбужденное состояние (E _B для возбужденного состояния значительно меньше), то эффективный радиус F-центра резко возрастает и туннелирование идет на достаточно больших расстояниях.

Именно поэтому нужны очень глубокие ловушки, туннелирование из которых через барьер на большие расстояния сильно затруднено. Туннельная же рекомбинация локализованных близко друг от друга e и h приводит к потере запасенной информации (светосуммы) и, например, через месяц остается только 1/2 S _L. Если же такие большие потери S _L будут при D _abs = 0,1-1 Gy, то последствия для человека из-за неправильно определенной дозы будут катастрофическими. Отмечу, что и свободный экситон среднего (не малого!) радиуса при встрече с парой близкорасположенных ловушек А и В легко диссоциирует (распадается) с заполнением А и В ловушек. Образуется "близкая" пара носителей, в которой сильны туннельные эффекты. Туннельный фединг - так называемый уход части запасенной светосуммы из-за туннельных рекомбинаций - это, пожалуй, один из главных врагов современной люминесцентной дозиметрии, с которой очень трудно бороться в материалах с E _g» 6 eV, именно поэтому нужны материалы с E _g ³ 9 eV. Отметим, что вероятность туннельной рекомбинации почти не зависит от температуры.

Теперь поговорим об основных принципах термоактивационной спектроскопии, лежащей в основе функционирования термолюминесцентных дозиметрических материалов.