Взаимодействие твердых тел с протонами (p)

Для рассмотрения дозиметрических и сцинтилляционных материалов это очень важный случай. Во-первых, с точки зрения теории это наиболее прозрачный случай для понимания особенностей более сложного взаимодействия с ионами различной массы. Во-вторых, для дозиметрии особенно важен случай взаимодействия с неорганическими материалами быстрых нейтронов (n _f), которые проще регистрировать с помощью конвертора. Между источником быстрых нейтронов и люминесцирующим дозиметром или детектором (обычно они прозрачны для быстрых нейтронов) помещают конверторы – органические пленки с высоким содержанием водорода. n _f взаимодействуют с органикой и создают много ионов H⁺, а протоны (р) уже эффективно взаимодействуют с детектором или дозиметром и вызывают, прежде всего, сильную ионизацию материала, т.е. создают e-h пары.

Протоны при прохождении через материал оставляют за собой след (трек), в котором плотность ионизации в сотни и тысячи раз больше, чем при взаимодействии с материалом электронов той же энергии. Количественной характеристикой этого плотностного эффекта является линейная передача энергии частицы материалу (ЛПЭ или по-английски LET). Если протон распространяется в материале вдоль оси x, то LET характеризуется величиной d E /d x в единицах – число электрон-вольт (eV) переданной энергии на единицу пройденного пути (eV/nm, eV/10Å, eV/1000mm и т.д.)

Обычно d E /d x = f(x) имеет вид, указанный на рисунке: в широкой области х LET слабо изменяется, но после заметного замедления протона LET заметно растет и лишь затем протон заканчивает свой пробег. Сразу же отмечу, что для легких ионов (например, a-частиц º ⁴He²⁺) трек имеет аналогичную зависимость d E /d x = f(x). Разумеется, величина d E /d x для a‑частиц больше, а длина трека – меньше. Однако если взять начальную энергию a‑частицы (у нее 2 протона и 2 нейтрона) в расчете на один нуклон, то d E /d x у протона и a-частицы в расчете на нуклон будет сходной. Экспериментаторы обычно задают энергию частицы в MeV или MeV/nucleon (на нуклон), флуэнс потока частиц выражается в N /cm². Обычно используются потоки, достигающие числа частиц 10¹² cm^‑2, когда часто уже происходит разрушение материалов из-за сильного перекрытия треков отдельных частиц. Но об этом поговорим позже. Трек р или a-частицы имеет не только протяженность вдоль направления распространения (у нас но x), но и радиальное распределение. В сердцевине трека (3-4 nm) плотность энергии создаваемых возбуждений очень велика – 10-100 J/g. Мы уже говорили, что твердое тело можно представить себе как совокупность двух подсистем – электронной и ядерной, которые хотя и взаимодействуют друг с другом, но обладают определенной самостоятельностью. При прохождении через твердое тело заряженные частицы тратят энергию при столкновениях как в электронной, так и в ядерной подсистемах:

(i) неупругие столкновения с электронами приводят к возбуждению и ионизации электронной подсистемы. Потери энергии частицы на такие столкновения называются ионизационными;

(ii) упругие столкновения с электронами (т.е. рассеяние частиц на электронах);

(iii) неупругие столкновения с ядрами атомов, приводящие к тормозному излучению (радиационные потери) и ядерным реакциям. Тормозное излучение – электромагнитное излучение заряженной частицы в результате ее торможения (изменения скорости) при взаимодействии с электромагнитным полем атомного ядра. Простейший пример – испускание рентгеновских лучей в рентгеновских трубках;

(iv) упругие столкновения с ядрами.

Если с материалами взаимодействуют протоны (E = 1-7 MeV) или a-частицы (E = 4‑28 MeV), то существенными являются только ионизационные потери (i), а потери в столкновениях других типов незначительны. Упругие столкновения с атомами (ионами) как целыми существенны только в конце пути, когда у частицы остается энергии около 0,05 MeV. В упругих столкновениях с ядрами происходит лишь незначительное изменения направления импульса частицы, что приводит к многократному искривлению ее траектории. Пробегом частицы R называется расстояние, отсчитанное по траектории частицы до ее полной остановки. Линейными потерями энергии частиц называются средние потери на единицу пробега по траектории (‑ d E/ d x). Для протонов и a-частиц умеренной энергии эти потери практически полностью обусловлены ионизационными потерями. Ионизационные потери хорошо описываются теорией Бете-Блоха (для нерелятивистских p и a-частиц)

 ,

где M и E – масса и энергия налетающей частицы, N _e – число электронов в единице объема среды, m – масса электрона, Zе – заряд частицы, J – средний ионизационный потенциал (т.е. энергия ионизации и возбуждения электронной подсистемы). Отметим, что ионизационные потери d E/ d x называют тормозной способностью вещества.

Именно по формуле Бете-Блоха можно получить распределение LET вдоль траектории – по оси трека. По мере прохождения частицы и уменьшения ее кинетической энергии LET растет, а в конце пробега проходит через максимум. При малых скоростях протонов и a-частиц уменьшается тормозная способность связанных электронов. Сначала перестают участвовать в торможении K-электроны (с внутренней K оболочки), затем L -электроны и т.д. Ионизационные потери уменьшаются, но растут потери на упругие столкновения с атомами в целом.

Для протонов с E = 6,7 MeV d E/ d x в максимуме может в 5-10 раз превосходить исходное значение. Такая картина характерна для трека отдельного протона. Если же кристалл облучать параллельным пучком протонов, то из-за многократного рассеяния протонов максимум превышает исходное значение лишь в 2,5 раза. Как реально измерить –d E/ d x = f(x)? Во многих щелочно-галоидных кристаллах при рекомбинации созданных электронно-дырочных пар освобождается энергия, достаточная для создания пары нейтральных дефектов Френкеля – междоузельного атома галоида (H‑центра) и так называемого F-центра (анионная вакансия, захватившая электрон). Такие F-центры поглощают свет в видимой области спектра и количество созданных F‑центров (N _F) легко оценить, измеряя коэффициент поглощения в области селективной F-полосы вдоль трека частицы. На рис.31 приведена зависимость N _F = f(R) для кристалла NaCl при облучении протонами с E = 6,5 MeV. Рисунок можно рассматривать как иллюстрацию близкой к идеальной зависимости –d E/ d x от глубины проникновения протона вглубь кристалла (до 300 mm).

Отметим, что уже более тридцати лет плотности ионизации, возникающей в треках протонов и a-частиц, научились достигать и на ускорителях электронов. В импульсах сильноточных ускорителях (разработчик Г. Месяц) достигают плотности тока до 10⁵ A/cm² (в обычных линейных ускорителях электронов и ионов эта величина £ 0,1 A/cm²). В нашей установке есть ускоритель Месяца, работающий в области 10-300 A/cm² и с длительностью импульса ~ 1 ns. Действие таких ускорителей основано на том, что в сверхсильном электрическом поле электронная автоэмиссия с металлического острия резко возрастает и приобретает взрывной характер. Энергия электронов в таких "настольных" ускорителях 200-300 keV и одиночный короткий импульс электронов с E = 250 keV и плотностью тока ~ 100 A/cm² моделирует одиночный трек протона в том же материале. Для примера приведем характеристики старых линейных ускорителей –"Linac" (30 MeV, 20 ns, 0,1 A/cm²) и американского аналога ускорителя Месяца – Febetron (0,5 MeV, 3 ns, 7000 A/cm²).

Ели мы направим на кристалл последовательно несколько импульсов современного ускорителя, то мы промоделируем перекрытие треков. Таким образом удалось получить параметры треков протонов во многих материалах и показать, что диаметр центральной части трека в щелочно-галоидных кристаллах ~ 3 nm. Отметим, что треки электрона, протона и тяжелого иона в твердом материале существенно отличаются друг от друга (см. рис.32). Для тяжелого иона (например, U²³⁸) характерно наличие прямолинейного трека, протяженность которого, конечно, зависит от энергии частицы, ее массы, d E /d x и во многих экспериментах R = 20-200 mm. Трек состоит из остовной части (core – это ядро в виде цилиндра с диаметром основания ~ 2-3 nm) и гало (halo), плавно спадающего в цилиндре с диаметром основания ~ 20-30 nm. В ядре (остове) трека возможны сильные структурные изменения материала: иногда решетка аморфизируется, иногда в решетке образуются макродефекты, в некоторых материалах ионы урана и осколки его деления прожигают отверстия и образуют сито из отверстий (диаметр таких отверстий можно варьировать). Такие сито важны для наноэлектроники.

Точная структура ядра треков тяжелых ионов пока не изучена. Существует несколько теоретических моделей, которые сейчас проверяются. Ясно только, что в начальный момент прохождения тяжелого иона через материал величина d E /d x достигает величин больше 100 keV/nm, что превышает d E /d x при самом мощном лазерном возбуждении (там есть ограничения, связанные с дифракционным пределом расходимости пучка фотонов лазерного излучения). Фундаментальный интерес к состоянию кристалла при огромных d E /d x очевиден. В области перекрытия треков создается огромное число электронных возбуждений – электронно-дырочных пар и экситонов, которые подвижны и способны достаточно далеко уйти от оси трека. Так что переферия трека в разных явлениях играет разную роль и понятие "радиального диаметра" не является строгим. Так для возбуждения быстрых и интенсивных свечений радиальный диаметр один, а с точки зрения запасания электронов и дырок на немногочисленных дефектах – радиальный диаметр трека значительно больше. Другими словами, диаметр трека имеет один размер для сцинтилляционных материалов, и совсем другой для дозиметрических материалов (это мы увидим позже).

При увеличении флуэнса тяжелых ионов (N /cm²), т.е. при увеличении числа ионов, падающих на 1 cm² поверхности материала, отдельные треки частиц начинают перекрываться: сначала периферийными областями, потом околоядерными частями, а затем и ядра треков (core) приходят в соприкосновение друг с другом. Перекрытие треков еще больше усложняет явления, так как результаты зависят от интервала времени, прошедшего после образования первичного трека (до перекрытия идет релаксация внутри каждого трека с конечной (но высокой!) скоростью). О каких временах идет речь? Первичный трек образуется за t ~ 10^-14 s, колебательная релаксация продолжается 10^-12 s, миграция e-h пар и экситонов занимает время до 10^-9 s, а процессы локализации зарядов и экситонов требуют уже нано- и микросекунд. Для исследования кинетики процессов сейчас имеются методики, охватывающие и фемтосекундный диапазон (достигли ~ 10 fs, т.е. 10^-14 s). После десятилетий экспериментов и теоретических расчетов сейчас накоплен банк данных по трекам тяжелых и легких частиц во многих материалах. Существуют таблицы, позволяющие определить величины d E / dx в начальный момент (до релаксации) для многих важных твердых тел.